前作からちょうど1年ぶりに発売された。

Mr.ChildrenのアルバムでToy's Factoryの旧ロゴマークが入っている最後のアルバム。シングルも含めると翌年の桑田佳祐&Mr.Children名義でのチャリティーシングル『奇跡の地球』、日本未発売のものを含めれば海外ベスト『LAND IN ASIA』となる。

この作品から方向性が恋愛路線から精神論へと変化してきたことをプロデューサーの小林武史も語っている。

この作品で初めてインストゥルメンタルが収録された。以降全作品で公式にインストゥルメンタルには斜体文字で表されている。

発売当時の日本国内の邦楽アルバムの歴代最高売上を記録した。累計売上は343万枚を記録。初回盤ではCDのケースがブルーで専用のケースがあった。

最もシングルカットされた曲（カップリングやリミックスを含む）が多いアルバムで、最もベストアルバムに収録された曲が多いアルバムでもある。

この作品のジャケットは以前までのアルバムとは路線を変えブルーバックに白文字で「Mr.Children・Atomic Heart」と表記されているだけである。

タイトル『Atomic Heart』はピンク・フロイドのアルバム『Atom Heart Mother（邦題：原子心母）』から取られたものと思われる。